近日,围绕电池电解液体系中微观结构复杂、反应行为高度耦合且难以直接表征的问题,我组依托高分辨质谱手段,对复杂电解液体系中的氢键网络与金属离子溶剂化结构开展了系统表征与机理解析研究,为电解液结构调控与电池性能提升之间的内在关联提供了关键的分子层面证据。
电解液作为电池体系中离子传输与界面反应的核心介质,其微观结构直接决定了离子溶剂化、去溶剂化过程以及电极/电解液界面的反应路径。电解液通常由多种溶剂、盐及添加剂共同构成,分子间相互作用复杂,且溶剂化结构会随体系组成及局部化学环境的变化而不断重排,使得传统表征手段难以直接捕捉其溶剂化结构与相互作用网络,从而制约了电解液的理性设计与性能优化。
针对上述挑战,我组采用非变性质谱结合静态电喷雾离子化技术,在保持溶液中弱相互作用的条件下,对电解液中金属离子溶剂化结构及其变化行为进行了精细解析,直接识别了共溶剂与阴离子协同参与构筑溶剂化壳层的结构特征,并从分子层面表征了稳健氢键网络形成条件下金属离子溶剂化结构的变化特征,为理解其在离子去溶剂化过程及界面反应调控中的作用提供了结构层面的实验依据。以上工作辅助杨维慎研究员、朱凯月研究员团队开展了系统的电化学性能研究,验证了该电解液体系在循环稳定性方面的优异表现。

稀释后的50EG-2ZS与0EG-2ZS电解液的高分辨质谱谱图,显示了多种阳离子型锌配合物的存在
相关研究成果以“Constructing Robust Hydrogen Bond Networks in Electrolytes for Long-Life Zinc-Ion Batteries”为题,发表于Angewandte Chemie International Edition上。